英文原題：Efficient Carrier Multiplication in Self-powered Near-ultraviolet γ-InSe/graphene Heterostructure Photodetector with External Quantum Efficiency Exceeding 161%

通訊作者：劉新風(fēng)（國家納米科學(xué)中心）；徐海陽、劉為振（東北師范大學(xué)）

作者：Yuanzheng Li (李遠征), Jiayu Pan (潘佳鈺), Chuxin Yan (閆楚欣), Jixiu Li (李濟修), Wei Xin (辛巍), Yutong Zhang (張語童), Weizhen Liu (劉為振), Xinfeng Liu (劉新風(fēng)), Haiyang Xu (徐海陽), and Yichun Liu (劉益春)

近年來，隨著紫外（UV）光在醫(yī)療、軍事、通信等關(guān)鍵領(lǐng)域內(nèi)的廣泛應(yīng)用，對高性能、高集成度、低功耗的紫外光探測器的需求呈現(xiàn)出持續(xù)增長的態(tài)勢。傳統(tǒng)三維半導(dǎo)體基紫外光電探測器在集成度和柔性等方面遭遇的瓶頸，愈發(fā)凸顯出低維半導(dǎo)體材料在光電探測領(lǐng)域中的應(yīng)用潛力。二維層狀材料因其無懸掛鍵的表面和優(yōu)異的光電性能，為開發(fā)高度集成和性能優(yōu)異的紫外光電探測器提供了理想平臺。更重要的是，載流子倍增效應(yīng)（Carrier multiplication，CM）即一個入射高能光子可以產(chǎn)生兩個甚至多個電子-空穴對的過程，在二維強限域體系中展現(xiàn)出低閾值和高轉(zhuǎn)換效率的特點，為構(gòu)建具有超高響應(yīng)度的自驅(qū)動紫外光電探測器帶來了巨大可能性。特別是石墨烯（Gr），以其獨特的零帶隙特征，能夠顯著增強CM過程。然而，其有限的光吸收能力使Gr基光電探測器無法有效利用CM提升器件外量子效率（External quantum efficiency，EQE）。雖可添加光吸收層增強Gr對光的吸收，但如何將光吸收層中產(chǎn)生的高能載流子高效轉(zhuǎn)移至Gr，而有效避免高能載流子的熱弛豫過程，仍是一個亟待解決的重要挑戰(zhàn)。

圖1.（a）γ-InSe/Gr探測器中有效實現(xiàn)CM和（b）本工作設(shè)計思路示意圖。

近日，東北師范大學(xué)徐海陽教授團隊和國家納米科學(xué)中心劉新風(fēng)研究團隊在Nano Letters 上發(fā)表利用高效CM實現(xiàn)自驅(qū)動紫外γ-InSe/Gr光電探測器EQE超過161%的研究工作?；镜脑O(shè)計思想為選取γ-InSe作為紫外光吸收層與Gr構(gòu)建異質(zhì)結(jié)，利用Gr與γ-InSe準歐姆接觸的特性，構(gòu)建單側(cè)肖特基結(jié)的器件結(jié)構(gòu)（Au/γ-InSe/Gr），引入強的內(nèi)建電場實現(xiàn)γ-InSe中高能載流子有效轉(zhuǎn)移至Gr中，進而獲得高效的CM過程（圖1b）。

圖2. γ-InSe/Gr探測器自驅(qū)動性能與紫外探測性能

通過變光功率密度I-V測試以及短路電流與光功率密度的冪律擬合（圖2a-c），證實該探測器展現(xiàn)出了優(yōu)異的自驅(qū)動性能，并且具備高效的光生載流子分離能力。其高達0.57 V的開路電壓，充分證明了內(nèi)部構(gòu)建了強大的內(nèi)建電場。相較于沒有內(nèi)建電場的Gr/γ-InSe/Gr探測器，該探測器在短波長，尤其是紫外光波段，展現(xiàn)出的增強光電流（圖2d）。特別是在360 nm波長的激發(fā)下，γ-InSe/Gr器件展現(xiàn)出了高達468 mA/W的超高響應(yīng)率和161.2%的EQE（圖2f）。通過零偏壓下的光電流掃描圖證實了“理想紫外光吸收層”與“強內(nèi)建電場”協(xié)同完成CM效應(yīng)的工作機理（圖3a）。在紫外光照射下，內(nèi)建電場可以有效地分離耗盡區(qū)產(chǎn)生的高能電子-空穴對，隨后驅(qū)動高能電子向Gr轉(zhuǎn)移，進而實現(xiàn)高效的CM過程（圖3b）。隨著光照位置遠離肖特基結(jié)界面區(qū)域（即遠離耗盡區(qū)域，區(qū)域2），相應(yīng)的內(nèi)建電場逐漸減弱，甚至可能完全消失。此時，即使在相同的紫外吸收下，光生的高能電子-空穴對卻無法有效分離并轉(zhuǎn)移到Gr，從而大大限制了CM過程（圖3c）。時間分辨熒光光譜、激發(fā)光功率與短路電流冪律擬合（α>1）以及隨激發(fā)光子能量線性增加的內(nèi)量子效率等結(jié)果實驗驗證了高能載流子的有效分離、轉(zhuǎn)移以及CM過程。

圖3. γ-InSe/Gr探測器協(xié)同效應(yīng)實現(xiàn)CM的工作機制及驗證

總結(jié)展望

本文研究團隊成功構(gòu)建了一種自驅(qū)動紫外γ-InSe/Gr光電探測器，不僅實現(xiàn)了高效的載流子倍增（CM）效應(yīng)，而且在360 nm的光照下，獲得了468 mA/W超高響應(yīng)度和創(chuàng)紀錄的161%外量子效率。該工作為構(gòu)建新一代高性能、低功耗的紫外光電探測器提供了新的思路和一種可行的方案。

相關(guān)論文發(fā)表在Nano Letters 上，東北師范大學(xué)李遠征副教授為文章的第一作者，東北師范大學(xué)徐海陽教授、劉為振教授、國家納米科學(xué)中心劉新風(fēng)研究員為共同通訊作者。

通訊作者信息

徐海陽 東北師范大學(xué)

徐海陽，教授，博士生導(dǎo)師。2006年于中科院長春光學(xué)精密機械與物理研究所獲博士學(xué)位，現(xiàn)工作于東北師范大學(xué)物理學(xué)院。國家杰出青年科學(xué)基金、優(yōu)秀青年科學(xué)基金獲得者。主要從事氧化物半導(dǎo)體信息功能材料與器件研究，近年來在憶阻材料與新型信息器件、發(fā)光材料與發(fā)光物理等方面取得系列研究進展；相關(guān)成果獲2015年度和2019年度國家自然科學(xué)獎二等獎（排名第2和第3位）。

劉新風(fēng) 國家納米科學(xué)中心

劉新風(fēng)，研究員，課題組長，博士生導(dǎo)師。國家杰出青年科學(xué)基金、青年拔尖人才獲得者。研究方向為微區(qū)超快光譜及應(yīng)用，近年來在Science, Nat. Mater., Sci. Adv., Nat. Commun., Nano Lett.等學(xué)術(shù)期刊上發(fā)表研究論文260余篇，引用超過2萬次，H因子73。并擔(dān)任Nat. Nanotech., Nat. Commun., Sci. Adv., Nano Lett., JACS等國際學(xué)術(shù)期刊審稿人。

劉為振 東北師范大學(xué)

劉為振，教授，博士生導(dǎo)師，教育部國家重大人才工程青年學(xué)者，吉林省高層次人才。2014年于東北師范大學(xué)獲得理學(xué)博士學(xué)位，主要從事低維光電半導(dǎo)體材料與器件物理研究，面向國家重大戰(zhàn)略需求，在寬禁帶氧化物半導(dǎo)體材料與器件、新型層狀半導(dǎo)體材料合成與物性研究等領(lǐng)域開展了系列創(chuàng)新性研究工作，相關(guān)結(jié)果以第一/通訊作者發(fā)表于Nano Letters、Light: Science & Applications、Laser & Photonics Reviews等SCI檢索期刊40余篇，SCI他引1300余次，H因子26。

（本稿件來自ACS Publications）

論文原文：https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.4c01238