控制溶液法制備錫鈣鈦礦的結(jié)晶動力學是實現(xiàn)高性能無鉛光電器件的關(guān)鍵挑戰(zhàn)。本研究南京工業(yè)大學常進、王建浦和黃維院士等人揭示了基底調(diào)控的界面成核主導(dǎo)錫鈣鈦礦晶體生長取向和薄膜質(zhì)量。
實驗表明,原始PEDOT:PSS基底通過強PEDOT?-[SnI?]???相互作用誘導(dǎo)底部界面主導(dǎo)成核,導(dǎo)致錫鈣鈦礦快速向上結(jié)晶,形成粗糙薄膜(光致發(fā)光量子效率PLQE≈26%)。通過檸檬酸鉀(PC)修飾基底可削弱PEDOT?-[SnI?]???相互作用,將成核起始重定向至頂部界面,實現(xiàn)緩慢向下結(jié)晶,獲得高結(jié)晶度、低缺陷的平滑薄膜(PLQE≈41%)。
基于此優(yōu)化的錫鈣鈦礦發(fā)光二極管(LED)實現(xiàn)了創(chuàng)紀錄的性能:外量子效率(EQE)達12.8%,最大輻射亮度190 W sr?¹ m?²,為目前近紅外錫鈣鈦礦LED的最高水平。
研究亮點
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界面成核調(diào)控機制:首次揭示PEDOT:PSS基底通過強PEDOT?-[SnI?]???相互作用驅(qū)動錫鈣鈦礦快速向上結(jié)晶,而PC修飾通過削弱該作用轉(zhuǎn)向頂部界面成核,實現(xiàn)緩慢向下生長,顯著提升薄膜質(zhì)量。
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性能突破:基于PC-PEDOT:PSS基底的錫鈣鈦礦LED創(chuàng)下12.8%的EQE和190 W sr?¹ m?²輻射亮度紀錄,為近紅外無鉛鈣鈦礦LED樹立新標桿。
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普適性策略:檸檬酸鹽修飾可推廣至其他基底(如鈉/銨檸檬酸鹽),為無鉛鈣鈦礦光電器件的界面工程提供通用設(shè)計思路。
J. Feng, N. Chen, H. Min, M. Dai, Y. Huang, C. Wang, R. Wang, J. Lai, X. Wang, S. Hu, J. Yu, Y. Liu, J. Chang, W. Huang, J. Wang, Interface-Directed Growth of Tin Perovskite for Efficient Light-Emitting Diodes. Adv. Mater. 2025, 2503007.
https://doi.org/10.1002/adma.202503007